Sintesi e caratterizzazione di nanocatalizzatori Cu2+/carbonio mesoporoso per reazioni di amidazione di alcoli

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 10133 (2023) Citare questo articolo

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In questa ricerca, il carbonio mesoporoso (MC) ad alta efficienza (resa di 0,65 g da 1,0 g di MCM-41 e 1,25 g di saccarosio) è stato preparato con successo aggiungendo precursore di carbonio (saccarosio) in un unico passaggio con onde ultrasoniche, che riduce tempo ed energia costo. Quindi, il nanocatalizzatore Cu2+/carbonio mesoporoso (Cu2+/MC) è stato sintetizzato aggiungendo Cu(NO3)2 in un unico passaggio e applicato come catalizzatore nelle reazioni di amidazione degli alcoli. Inoltre, Cu2+/MC è stato caratterizzato utilizzando diversi metodi e tecniche spettroscopiche, tra cui la spettroscopia infrarossa in trasformata di Fourier (FT-IR), la microscopia elettronica a scansione a emissione di campo (FE-SEM), l'analisi di adsorbimento di N2 (BET), l'analisi di diffrazione di raggi X (XRD ), raggi X a dispersione di energia (EDX) e analisi termogravimetrica (TGA). Inoltre, per dimostrare i meriti catalitici di Cu2+/MC, sono state applicate varie ammine primarie e secondarie e sali di ammonio nell'ammidazione degli alcoli. Il metodo di sintesi semplice, la riciclabilità, le rese eccellenti (80–93%) e la semplicità di lavorazione sono alcuni punti di forza notevoli dell'utilizzo di Cu2+/MC come catalizzatore in questa reazione.

I materiali a base di carbonio hanno attirato molta attenzione negli ultimi decenni a causa delle loro proprietà fisico-chimiche, morfologiche e strutturali uniche. Inoltre, vengono utilizzati in vari campi, tra cui lo stoccaggio di energia, la somministrazione di farmaci, il rilevamento, la fotocatalisi e l'imaging1,2,3. Tra questi materiali, i carboni mesoporosi forniscono siti più attivi e forniscono un'area superficiale specifica più ampia grazie alla loro elevata porosità, struttura dei pori, proprietà superficiali personalizzabili e elevata stabilità chimica e termica4,5,6,7. I carboni mesoporosi possono essere sintetizzati con due metodi, il metodo a modello morbido (disposizione di assemblaggio organico-organico) e il metodo a modello rigido (riempie il modello di silice mesoporosa con un precursore di carbonio), che il metodo a modello rigido è più efficace e diretto. Le silici mesoporose sono ottimi candidati come modelli solidi e hanno un'elevata stabilità chimica e termica. MCM-41, MCM-48 e SBA-15 sono i modelli comuni nel metodo del modello duro, che solitamente prevede due fasi per l'aggiunta di precursori di carbonio per sintetizzare i carboni mesoporosi8,9,10.

A causa dell'elevata porosità dei carboni mesoporosi, vengono applicati nei materiali degli elettrodi, nella somministrazione di farmaci, nelle batterie, negli adsorbenti, nello stoccaggio del potassio e nei supporti dei catalizzatori11,12,13,14,15,16,17. Oggi, l’utilizzo di catalizzatori eterogenei è fondamentale nelle reazioni organiche a causa dei principi della chimica verde e della riciclabilità. Tuttavia, esistono ancora sfide in alcune reazioni organiche, come la sintesi di legami ammidici, compreso l'uso di reagenti tossici, un lavoro noioso e tempi di reazione elevati18,19,20,21,22,23.

Esistono vari composti ammidici in natura e nel nostro corpo. Il legame ammidico è il gruppo funzionale chiave in molti prodotti farmaceutici e industriali24,25. I metodi più comuni per preparare le ammidi sono la reazione di cloruri acidi, anidridi acide, esteri e acidi carbossilici con ammine26,27. I problemi di queste reazioni sono il rilascio di un HCl equivalente, reazioni altamente esotermiche, basse rese di ammide e formazioni di sottoprodotti28,29. A questo proposito, lo sviluppo di diversi metodi per sintetizzare i legami ammidici è fondamentale in chimica organica. Nell'ultimo decennio, gli scienziati hanno provato vari metodi per sintetizzare i composti ammidici, come l'idroamminazione degli alchini, l'amminocarbonilazione e l'ammidazione di aldeidi e acidi carbossilici. Sfortunatamente, questi metodi presentano alcuni difetti, come l’utilizzo di metalli costosi come catalizzatori, una scarsa efficienza atomica, tempi di reazione elevati, rese basse e la creazione di prodotti di scarto che indicano la necessità di ulteriori ricerche30,31. Ultimamente, i legami ammidici possono essere ottenuti mediante l'ammidazione di alcoli e con questo metodo sono stati rimossi i problemi legati alla sintesi di composti ammidici con altri metodi32,33,34,35. In questa ricerca, basata sui vantaggi dei catalizzatori eterogenei e sull'importanza dei composti ammidici, abbiamo sintetizzato Cu2+/MC e applicato come catalizzatore per l'ammidazione degli alcoli (Fig. 1).